|
Spent nuclear fuel，中文名：乏核燃料，是指用过的核燃料，有时也称为用过的核燃料，是在核反应堆（通常在核电站）中经过辐照的核燃料。它不再用于维持普通热反应堆中的核反应，并且根据其在核燃料循环中的点，它可能具有相当不同的同位素成分。
2013年11月27日，日本东电福岛第一核电站乏燃料池 乏燃料的性质 纳米材料特性: 在氧化物燃料中，存在导致裂变产物迁移的强烈温度梯度。锆倾向于移动到温度最高的燃料芯块的中心，而低沸点的裂变产物则移动到芯块的边缘。颗粒可能含有许多在使用过程中形成的小气泡状孔隙；裂变产物氙迁移到这些空隙中。这些氙气中的一些会衰变形成铯，因此这些气泡中的许多都含有大量的135 铯: 在混合氧化物 ( MOX ) 燃料的情况下，氙气往往会扩散出燃料的富含钚的区域，然后被困在周围的二氧化铀中。钕往往不能移动 。
在美国华盛顿的汉福德场址储存在水下并没有封盖的乏核燃料 Mo-Tc-Ru-Pd合金的金属颗粒也倾向于在燃料中形成。其他固体在二氧化铀颗粒之间的边界处形成，但大部分裂变产物以固溶体形式保留在二氧化铀中。有一篇论文描述了一种对乏氧化物燃料进行非放射性“铀活性”模拟的方法。 裂变产物: 3%的质量由235 U和239Pu的裂变产物（也是衰变链中的间接产物）组成；这些被认为是放射性废物，或者可以进一步分离用于各种工业和医疗用途。裂变产物包括从锌到镧系元素的每一种元素；大部分裂变产率集中在两个峰中，一个在第二个跃迁行（Zr、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag）中，另一个在元素周期表的后面（I、Xe、Cs,钡,镧,铈,钕)。许多裂变产物要么是非放射性的，要么只是短寿命的放射性同位素，但也有相当一部分是中长寿命的放射性同位素，例如90Sr、137Cs、99Tc和129I。几个不同的国家已经进行了研究，以分离裂变废物中的稀有同位素，包括“裂变铂类”（Ru、Rh、Pd）和银（Ag），以抵消再加工成本；这目前还没有在商业上进行。
衰变热作为反应堆全功率的一部分，在时间0从全功率SCRAM使用两种不同的相关性 裂变产物可以改变二氧化铀的热性能；镧系氧化物倾向于降低燃料的热导率，而金属纳米颗粒会略微增加燃料的热导率。 钚: 大约1%的质量是239Pu 和由238U转化产生的240Pu，这可能被认为是有用的副产品，或者是危险和不便的废物。关于核扩散的主要担忧之一是防止这种钚被那些已经建立为核武器国家的国家以外的国家用来生产核武器。如果反应堆已经正常使用，钚是反应堆级的，不是武器级的：它含有超过19%的240钚和低于80%的239Pu，这使得它不适合制造炸弹。如果辐照时间很短，那么钚就是武器级的（超过93%）。 铀: 质量的96% 是剩余的铀：大部分是原始的238U 和少量的235 U。通常235 U 和0.4%的236U 将少于质量的 0.8% 。再加工后的铀将含有236U，这在自然界中是找不到的；这是一种可用作乏反应堆燃料 指纹的同位素。 如果使用钍燃料生产可裂变233 U，SNF（乏核燃料）将有233 U，半衰期为159,200年（除非通过化学过程从乏燃料中去除这种铀）。233 U的存在会影响乏燃料的长期放射性衰变。如果与MOX 燃料相比，由于存在未完全衰变的233 U ，钍在100万年左右的循环中的活性会更高。 对于天然铀燃料，裂变组分起始于天然铀中 0.7%的235 U 浓度。放电时，总裂变组分仍为 0.5%（0.2%235 U，0.3% 裂变239Pu，241 Pu）。燃料的排放不是因为裂变材料被完全用完，而是因为吸收中子的 裂变产物已经积累，燃料在维持核反应方面的能力明显下降。 一些天然铀燃料使用具有化学活性的包壳，例如Magnox，由于难以长期储存和处置，因此需要进行后处理。 小锕系元素: 乏反应堆燃料含有微量的微量锕系元素。这些是铀和钚以外的锕系元素，包括镎、镅和锔。形成的量很大程度上取决于所用燃料的性质和使用条件。例如，使用 MOX 燃料（238U 基体中的239Pu ）可能比铀/钍基燃料（232Th 基体 中的233 U ）产生更多的241 Am和更重的核素。 对于船用反应堆和研究反应堆中使用的高浓缩燃料，同位素库存将根据堆芯燃料管理和反应堆运行条件而有所不同。 乏燃料衰变热: 当核反应堆关闭并且核裂变链式反应停止时，由于裂变产物的β衰变，燃料中仍会产生大量热量。出于这个原因，如果反应堆具有长期稳定的功率历史，则在反应堆关闭的时刻，衰变热将是之前堆芯功率的7% 左右。关机后约1 小时，衰变热约为之前核心功率的1.5%。一天后，衰变热降至 0.4%，一周后将降至 0.2%。随着时间的推移，衰变热产生率将继续缓慢下降。 从反应堆中取出的乏燃料通常会在装满水的乏燃料池中储存一年或更长时间（在一些场地为10至20年），以冷却它并提供屏蔽其放射性。实用的乏燃料池设计通常不依赖于被动冷却，而是要求水被主动泵送通过热交换器。如果由于紧急情况导致主动冷却长时间中断，乏燃料池中的水可能会因此沸腾，可能导致放射性元素释放到大气中。 燃料成分和长期放射性: 在核反应堆中使用不同的燃料会导致不同的 SNF 成分，并具有不同的活动曲线。在为 SNF 设计完整的废物管理计划时，来自燃料循环后端的长寿命放射性废物尤其重要。在观察长期放射性衰变时，SNF 中的锕系元素由于其特有的长半衰期而具有显着影响。根据核反应堆的燃料，SNF 中的锕系元素成分会有所不同。 这种效应的一个例子是使用含钍的核燃料。Th-232是一种可进行中子俘获反应和两次 β 负衰变的肥沃材料，从而产生易裂变的U-233。它的放射性衰变将强烈影响SNF 大约一百万年的长期活动曲线。右上角的图中可以看到与 U-233 相关的三种不同 SNF 类型的活性比较。燃烧的燃料是钍和反应堆级钚 (RGPu)、钍和武器级钚 (WGPu) 和混合氧化物燃料（MOX，无钍）。对于 RGPu 和WGPu，可以看到 U-233的初始数量及其大约一百万年的衰变。这对三种燃料类型的总活性曲线有影响。MOX 燃料中最初不存在 U-233 及其子产物导致右下图区域 3的活性较低，而对于 RGPu 和WGPu，由于存在 U-233，曲线保持较高还没有完全腐烂。核后处理可以从乏燃料中去除锕系元素，以便使用或销毁它们（参见长寿命裂变产物#Actinides）。 乏燃料腐蚀 贵金属纳米粒子和氢: 根据腐蚀 电化学家David W. Shoesmith的工作， Mo-Tc-Ru-Pd纳米颗粒对二氧化铀燃料的腐蚀有很强的影响。例如，他的工作表明，当氢气 (H2) 浓度较高时（由于废钢罐的厌氧腐蚀），纳米颗粒处的氢气氧化将对二氧化铀产生保护作用。这种效应可以被认为是牺牲阳极保护的一个例子，其中消耗的不是金属阳极反应和溶解的是氢气。 储存、处理和处置: 乏核燃料储存在乏燃料池(SFP) 或干桶中。在美国，装有乏燃料的 SFP 和桶要么直接位于核电厂现场，要么位于独立乏燃料储存装置 (ISFSI) 上。ISFSI 可以与核电厂厂址相邻，也可以远离反应堆 (AFR ISFSI)。绝大多数 ISFSI 将乏燃料储存在干桶中。Morris Operation是目前美国唯一拥有乏燃料池的 ISFSI 。 核后处理可以将乏燃料分离成后处理的铀、钚、次要锕系元素、裂变产物、锆或钢包壳的残余物、活化产物以及在后处理本身中引入的试剂或固化剂的各种组合。如果乏燃料的这些组成部分被重复使用，并且可能作为后处理副产品的额外废物受到限制，后处理最终可以减少需要处置的废物量。 或者，完整的乏核燃料可以作为高放废物直接处置。美国已计划在深部地质构造中进行处置，例如尤卡山核废料储存库，在那里必须对其进行屏蔽和包装，以防止其在数千年内迁移到人类的直接环境中。 然而，2009年3月5日，能源部长 朱棣文在参议院听证会上表示，“尤卡山遗址不再被视为储存反应堆废物的一种选择。” 地质处置已在芬兰获得批准，采用KBS-3工艺。在瑞士，联邦委员会于2008年批准了放射性废物深层地质处置库的计划。 补救: 藻类在研究中显示出对锶的选择性，其中大多数用于生物修复的植物没有显示出钙和锶之间的选择性，通常会被钙饱和，而钙在核废料中的含量更高。锶90是一种放射性副产品，由用于核电的核反应堆产生。它是核废料和乏核燃料的组成部分。半衰期长，约30年，属于高放废物。 研究人员观察了刺棘栅藻（藻类）在模拟废水中的锶生物累积情况。该研究声称对棘刺梭菌的锶具有高度选择性的生物吸附能力，这表明它可能适合用于核废水。 一项使用非放射性锶对池塘藻类Closterium moniliferum的研究发现，改变水中钡与锶的比例可以提高锶的选择性。 风险: 用过的核燃料会在很长一段时间内保持辐射危害，半衰期高达24,000年。例如，在从反应堆中取出10年后，典型乏燃料组件的表面剂量率仍然超过10,000雷姆/小时——远高于人类一次性接受的约500雷姆的致命全身剂量。 关于储存在水池中的乏燃料是否容易受到地震或恐怖袭击等可能导致辐射释放的事件的影响，存在争议。在正常运行期间很少发生燃料故障的情况下，主冷却剂可以进入元件。视觉技术通常用于燃料棒束的辐照后检查。 自9月11日袭击事件以来，核管理委员会制定了一系列规则，要求所有燃料池不受自然灾害和恐怖袭击的影响。因此，用过的燃料池被包裹在钢衬里和厚混凝土中，并定期检查以确保其抵御地震、龙卷风、飓风和风暴的能力。 |
